环境中持久性有毒污染物的检测新策略研究获系列进展
近年来,中国科学院合肥物质科学研究院智能机械研究所研究员黄行九及其团队在环境中持久性有毒污染物的检测新策略研究方面取得系列进展。
首先,课题组成员基于主客体复合的电化学阻抗技术开展了广泛研究。研究人员利用环糊精具有“外亲水,内疏水”的特殊空腔结构,使得有机物客体分子可以通过各种分子间非共价作用力进入到空腔内与其形成一种稳定的包合物。实现了对多氯联苯的高灵敏检测(Chemical Communications, 2011, 47, 5340-5342;Journal of Materials Chemistry, 2011, 21, 11109-11115(外封底论文))。同时,研究人员将离子液体与碳纳米管复合物修饰到丝网印刷电极上,由于氯苯分子在离子液体中具有很好的相溶性,能够吸附到碳纳米管表面,阻碍电极表面电子传递,从而引起阻抗的变化(Analytical Methods, 2013, 5, 2440-2443(封面论文))。研究人员进一步利用环糊精修饰纳米电极时,对PCB-77检测限达到fM量级,对Cr(VI)检测限达到pM量级通过调节电解质溶液的pH,发现了电极对Cu(II), Zn(II), Cd(II), Pb(II)和Mn(II)等二价重金属离子电子转移的开关效应(Advanced Science, 2015, 2, 1570013(封面论文))。利用冠醚对铬(VI)的特殊相互作用而造成电极表面电子传递/传质受阻的特性,在近中性条件下实现了对铬(VI)的高灵敏度、高选择性检测,且表现出较低的检测下限(0.0014 ppb)(Analytical Chemistry, 2015, 87, 1991-1998)。
同时,该研究团队将“电子传输阻断效应”引入到纳米间隙电极传感器件设计与研究之中。研究人员将CdSe量子点引入到纳米间隙电极,实现对链霉亲和素的有效检测(Small, 2012, 8, 3274-3281(封面论文))。将环糊精组装到金纳米颗粒表面,利用环糊精分子捕获多氯联苯分子后金纳米间隙电极间的电流强度变化实现多氯联苯分子的检测,最低检测浓度达到1 nM(Analytical Chemistry, 2012, 84, 9818-9824)。此外,通过在叉指微电极间组装填充谷胱甘肽分子层包覆的Au纳米颗粒,间接地实现了分子间隙纳米器件的构筑。该纳米器件对Hg(II)显示出高灵敏的电学响应,且表现出较低的检测下限(1 nM)(Scientific Reports, 2013, 3, 3115)。
研究工作得到了科技部国家重大研究计划纳米专项项目、国家自然科学基金面上项目等项目的支持。